Лекція 12. Ландшафтно-геохімічні аспекти міграції радіонуклідів

1. Актуальність міграції

2. Види міграції

3. Біологічна міграція

4.Вплив фізико-хімічних властивостей радіонуклідів на їх перехід з ґрунту в рослини

1. Актуальність міграції

Проблеми забруднення оточуючого середовища штучними радіоактивними речовинами тісно пов’язані з використанням енергії розщеплюваного ядра. Безпечне використання ядерної енергії в мирних цілях повинно базуватися на глибокому знанні закономірностей міграції штучних радіонуклідів по біологічному та харчовому ланцюгах, включаючи міграцію в ґрунтах і рослинах.

У разі аварій атомних реакторів продукти розпаду поширюються у нижніх шарах тропосфери на відстанях, котрі вимірюються десятками та сотнями кілометрів. Після вибухів ядерних бомб поширення дрібнодисперсних радіоактивних частинок набуває глобального характеру, особливо під час повітряних вибухів великої потужності. Під час таких вибухів радіоактивна хмара захоплюється стратосферними повітряними течіями і переноситься переважно уздовж паралелі зі швидкістю до 100 км/год.

Найбільша загроза змиву радіонуклідів у Прип'ять, а потім у Дніпро виникає під час повеневого підйому води у річках території зони. Рішенням Уряду України для експлуатації охоронних об'єктів у жовтні 1987 року було створено Чорнобильське управління з експлуатації водоохоронних споруд у басейні ріки Прип'ять (з грудня 1993 року - Державне виробниче водоохоронне підприємство "Чорнобильводексплуатація"), а згодом, у 1993 році Державне спеціалізоване виробниче комплексне водоохоронне підприємство "Чорнобильводексплуатація". Вся діяльність підприємства спрямована на зменшення виносу радіонуклідів із забруднених територій зони відчуження водним шляхом. Це досягається комплексом гідротехнічних споруд, які локалізували радіонукліди найбільш забруднених територій зони. Після будівництва захисної дамби на лівому березі Прип'яті винесення у річку зменшилося на 100 - 150 Кі.

Джерелом надходження продуктів ядерного поділу (ПЯП) у зовнішнє середовище можуть бути ядерні вибухи і викиди підприємств ядерної енергетики. Радіоактивне забруднення при ядерних вибухах в основному обумовлено продуктами поділу. Джерелом забруднення є також радіонукліди наведеної активності в результаті активації нейтронами ґрунту (породи), води та ін. Найбільшої уваги із радіонуклідів наведеної активності заслуговують ²⁴Na, ⁴²K, ⁴⁵Ca, ⁵⁶Mn, ⁵⁹Fe, ³H, ¹⁴C, ³⁹Ar. Характер забруднення визначається потужністю, місцем вибуху і метеорологічними умовами. Метеорологічні умови в основному визначають ступінь і характер розсіювання радіоактивних продуктів, тобто їх концентрації, а якісний склад залежить від параметрів вибуху і властивостей середовища, в якому відбувається вибух.

Носієм активності є аерозолі, які утворюються у результаті конденсації радіоактивних і нерадіоактивних продуктів вибуху. Розміри радіоактивних частин варіюють в широких межах – від сотих долей мікрона до декількох міліметрів. Більш крупні частини утворюються при наземних вибухах. Після утворення хмари вибуху рух частин визначається переміщенням їх разом з повітряними потоками і осадженням під дією гравітаційних сил. Питання ці достатньо повно досліджені і широко представлені в багаточисленних публікаціях. Відмітимо лише, що місцеві випадання характеризуються високою густиною забруднення, особливо при наземних вибухах. На їх долю, в залежності від умов вибуху, припадає від 30 до 70% радіоактивних продуктів. Випадання великою мірою складають короткоживучі радіонукліди. В цих зонах можна очікувати гострих радіаційних уражень.

Аерозольні частини, які надійшли у стратосферу, зумовлюють радіоактивні випадання глобального характеру. Перенесення їх у тропосферу залежить від широти і висоти надходження часток в атмосферу, а також - від пори року. Він коливається від 0,3 до 2 років, активність випадання, в основному, обумовлюють ⁹⁰Sr і ¹³⁷Cs.

Частки розміром більше 0,1 мм випадають недалеко від джерела викиду на протязі 24 год. (місцеві опади); розміром 10 – 100 мкм піднімаються у тропосферу на висоту до 16 км і випадають через 20 – 30 днів (тропосферні опади); і радіаційні частки менші за 10 мкм надходять у стратосферу і випадають на дуже значних відстанях від джерела (стратосферні опади, на їх долю припадає близько 90% всіх опадів).

Джерелом надходження радіоактивних продуктів у зовнішнє середовище, як було відмічено, є підприємства ядерно-паливного циклу (АЕС, заводи із переробки відпрацьованого палива, сховища радіоактивних відходів). Викиди радіонуклідів в звичайному режимі експлуатації АЕС незначні. Вони, перш за все, обумовлені летючими радіонуклідами – інертними радіоактивними газами (ІРГ) і радіоізотопами йоду. Дози опромінення персоналу і населення в місцях розташування станцій звичайно нижче допустимих.

Інша ситуація може скластися під час аварії. Величина викиду і радіонуклідний склад залежать від характеру аварії і конструктивних особливостей реактора, а також ступеня пошкодження захисних бар’єрів на шляху радіонуклідів у зовнішнє середовище. Особливу небезпеку представляють аварії з руйнуваннями активної зони реактора, коли у зовнішнє середовище поступають не тільки леткі радіонукліди, але і нелеткі. В цьому випадку викиди радіонуклідів можуть досягати величезних кількостей, що приводить до забруднення широких територій. Яскравим прикладом служить аварія на Чорнобильській АЕС.

Дослідження розподілу радіонуклідів по земній поверхні в період інтенсивних глобальних випадів показали, що поряд з неоднорідністю забруднення ґрунту, яке пов’язане з метеорологічними особливостями поширення, значну роль у формуванні радіаційної ситуації відіграють ландшафтно-геохімічні особливості міграції радіонуклідів.

2. Види міграції

Існує декілька видів міграції радіонуклідів:

· вітрова

· водна

· вертикальна

· утворення летючих сполук.

Величина вторинної вітрової міграції радіонуклідів визначається швидкістю вітру, характером ґрунтової поверхні, дисперсністю, формою частинок, які піднімаються вітром, міцністю фіксації їх на грунтово-рослинному покриві. Вітрова міграція здійснюється в нижніх шарах атмосфери, тому її вплив істотний на відносно невеликих відстанях (1-2 км).

Дуже важкі частинки не можуть переміщуватись таким чином і вони рухаються у результаті багаточисленних зіткнень з меншими частинками. Такий механізм руху називають сальтацією.

Встановлено, що з вітровою міграцією радіонуклідів можна успішно боротись за допомогою задернування, проведення структурних меліорацій, зменшення до мінімуму поверхневого обробітку ґрунту.

Поширення радіоізотопів у воді здійснюється під впливом чинників:

· фізико – хімічних: адсорбція, йонний обмін, осадження, седиментація, флокуляція;

· біотичних: поглинання водними організмами із води, накопичення деяких з них як в організмах, так і в ґрунті.

На поведінку радіонуклідів у річках значно впливає хімічний склад води, ступінь її мінералізації, кількість та характер суспензованих частинок. У річках, де суспензовані тверді частинки мають тенденції до осадження в окремих місцях, більша частина радіоактивних продуктів затримується саме в таких місцях, утворюючи локальні осередки забруднення.

При оцінці ролі і напрямку процесів водної міграції радіонуклідів необхідно використовувати біогеохімічні методи, які лежать в основі характеристик ландшафтних об’єктів (ґрунти, рослинність води …) на генетично визначених ділянках, які розрізняються за віком, за властивостями ґрунтів і порід, а також рельєфом, режимом зволоження, розвитком і т.д.

Особливе місце займає міграція радіонуклідів з водами Прип’ять – Дніпро, яка знижується за рахунок двох тенденцій:

1) триваючої фіксації радіонуклідів частками ґрунтів водозаборів;

2) зменшення обмінних форм радіонуклідів внаслідок їх вимивання до руслової сітки інфільтрацією і заглиблення радіонуклідів у нижчі шари ґрунтів.

На шляху руху водних мас відбувається зниження концентрацій радіонуклідів внаслідок розбавлення забруднених мас „чистими” водами бокових приток.

За ступенем переходу цезію до водної рослинності можна побудувати такий ряд:

Водорості > рослинність, що занурена у воду > прибережноводні рослини > рослини, що плавають на поверхні.

На орних землях, зайнятих під посівами с/г культур, в рік з поверхневими водами виноситься в середньому 1% ⁹⁰Sr. Міграція радіонуклідів до рівня ґрунтових вод супроводжується винесенням їх у річкові екосистеми.

Відносно висока міграційна активність ⁹⁰Sr пов’язана з його здатністю утворювати комплекси з органічною речовиною. Завдяки цьому він може бути розчиненим у катіонній, аніонній і нейтральній формі, що дозволяє йому долати геохімічні бар’єри і досягти навіть глибоких ґрунтових вод.

Дуже інтенсивно перерозподіляються радіонукліди в ландшафтах, які характеризуються перезволоженням, і де можливе забруднення ґрунтових вод.

Інтенсивність вертикальної міграції визначається механічними і фізико-хімічними властивостями ґрунту, а також хімічною природою радіонуклідів. Рух радіоактивних речовин по профілю ґрунту може бути наслідком механічного перенесення частинок, а також – дифузії. Механічне перенесення продуктів розпаду особливо інтенсивно протікає на с/г угіддях, де радіонукліди досить рівномірно розподіляються в об’ємі орного шару внаслідок багаторазового переорювання. Такий рух частинок називається “кольматацією”. Визначальним фактором міграції радіонуклідів по вертикальному профілю є рух ґрунтової вологи (фільтраційний, капілярний, термовологоперенесення).

Дифузія є процесом перенесення речовин з однієї частини системи в іншу в результаті хаотичного руху молекул. На величину і напрямок руху іонів впливають вміст мінералів і колоїдів, щільність ґрунту і вологість. Наприклад, за однієї і тієї ж вологості ґрунту коефіцієнт дифузії ⁹⁰ Sr зростає в 3-6 разів при зміні щільності з 1,2 до 1,7 г/см².

Радіонукліди йоду, телуру, тритію, вуглецю і ін. утворюються при поділі елементів у газоподібному стані. Радіонукліди ряду елементів (в т. ч. набільш довгоживучих і рухомих у біологічних ланцюгах) - таких як ³Н, ¹⁴С,¹²⁹І, можуть у процесі міграції утворювати летючі сполуки і переходити з грунту, води, рослинного покриву в атмосферу. Процес переходу радіонуклідів з природних середовищ в атмосферу називають улетючуванням, на відміну від ексхаляції радону (²²²Rn), торону, вивільнення яких в атмосферу зумовлено тільки фізичними факторами (сорбцією, вентиляцією в ґрунті і т.д.).

Летючість радіонуклідів визначається також факторами біологічної і хімічної природи – диханням, фотосинтезом, розкладом тваринних і рослинних залишків мікроорганізмами, окисно-відновними реакціями з утворенням молекулярних сполук І₂, Н₂, СН₄ і ін.

Виняток становлять дані по Чорнобильській зоні, де α-випромінювачі (уран, плутоній) випадали у вигляді “гарячих частинок”, які становили карбіди урану і плутонію. У цьому регіоні не було знайдено надходження урану і плутонію в різних рослинах через кореневу систему, а тільки виявились “гарячі частинки” на зовнішніх поверхнях рослин. В Уральському регіоні хімічна форма плутонію і урану зовсім інша, утворення хімічно інертних карбідів в даному випадку малоймовірна, тому не має підстав переносити Чорнобильські дані на Уральський регіон

Отже, оцінка радіаційної і санітарно-гігієнічної ситуації на основі визначення забруднення місцевості в період після випадання обов’язково повинна передбачати можливість зміни концентрації забруднювачів у результаті процесів вторинної міграції.

Необхідно пам’ятати, що головною умовою зниження міграції радіонуклідів у горизонтальному і вертикальному напрямках є збереження гумусового горизонту (лісової підстилки, лугової дернини), який виконує захисну функцію.

3. Біологічна міграція

Ліс – це своєрідний природний комплекс, в якому первинний розподіл і подальша міграція радіонуклідів має свою специфіку, порівняно з іншими ландшафтами. Він володіє здатністю міцно утримувати радіонукліди, перешкоджаючи цим їх винесення за межі забрудненої території. Тобто, лісові масиви виконують захисну функцію щодо вторинного забруднення радіонуклідами. З цією метою доцільно збільшувати відсоток насаджень, а існуючі – зберігати в замкненому вигляді (Марадулин И.И. и др., 1996). Тому необхідно проводити ряд заходів на забруднених заліснених територіях:

· екологічно ефективне, науково обґрунтоване ведення лісового господарства

· посилення охорони лісів від пожеж

· здійснення лісового радіаційного моніторингу

· введення сертифікації усіх видів лісової продукції

· розширення наукових досліджень

· розвиток інформаційного обслуговування місцевого населення.

Окремо можна виділити накопичення радіонуклідів у живих організмах та їх рух в біосфері – так звана біологічна міграція, яка є одним із шляхів надходження в організм людини. Це пов’язано з тим, що довгоживучі радіонукліди увійшли в біологічний цикл.

4.Вплив фізико-хімічних властивостей радіонуклідів на їх перехід з ґрунту в рослини

Накопичення радіонуклідів рослин із ґрунту залежить від комплексу факторів, серед яких можна виділити 4 основні групи:

· фізико – хімічні властивості радіонуклідів;

· агрохімічна характеристика ґрунту;

· біологічні особливості рослин;

· агротехніка вирощування культур.

Критерієм оцінки надходження радіонуклідів з ґрунту в рослини є коефіцієнт біологічного поглинання (КБП – це відношення відносної кількості елементу в рослині до його відносної кількості в земній корі).

За коефіцієнтами біологічного поглинання всі хімічні елементи розділяють на 4 групи:

1. КБП > 10 – група елементів енергійного накопичення (Р, S, Cl, I)

2. КБП в межах 1-10 - група елементів сильного накопичення (Са, К, Mg, Zn, Se, Sr)

3. КБП в межах 0,01-1 - група елементів слабкого накопичення і середнього захвату (Mn, F, Co, As, Mo, Ag, Ra, Cu, N)

4. КБП < 0,01 - група елементів слабкого захвату (Si, Al, Ti, Li, Cd, Be, Fe).

Властивості грунтів по ступеню їх впливу на коефіцієнт розподілу лужноземельних елементів (Са, Sr, Ba, Ra) розміщуються в такому порядку:

концентрація обмінного Са - сума обмінних основ - ємність поглинання - вміст гумусу -рН.

Для того, щоб оцінити поведінку радіоізотопів у ґрунті, необхідно знати такі їх особливості:

· У біогеосфері радіонукліди є в мікрокількостях;

· Кожний радіонуклід може знаходитись в даній системі у багатьох різних ізотопних формах;

· В системі в мікро - і макроконцентраціях може міститися інший (чи інші) ізотоп того хімічного елементу, до якого відноситься даний радіонуклід.

До рослин радіонукліди надходять трьома шляхами:

1) флоральне засвоєння всією надземною масою;

2) асиміляція із поверхневої кореневої дернини;

3) засвоєння із ґрунту при кореневому живленні.

Поведінка стронцію-90 і цезію-137 в системі “грунт-рослина” характеризується рядом відмінних особливостей. Надходження стронцію-90 в рослини з грунту в більшості випадків при інших однакових умовах приблизно в 10 разів є більшим, ніж цезію-137. Проте, на легких піщаних і торфових ґрунтах Полісся спостерігається інтенсивна міграція цезію-137, при цьому перехід його в рослини іноді рівнозначний накопиченню стронцію-90.

На міграцію радіонуклідів в системі “грунт-рослина” великою мірою впливають властивості грунтів. Доведено, що міграційна здатність основних радіонуклідів в системі “грунт-рослина” на легких грунтах значно вища, ніж на грунтах більш важкого механічного складу. На торфовищах інтенсивність переходу цезію-137 в рослини в 3-10 разів вища, ніж на мінеральних грунтах.

Ще однією з причин різкого накопичення радіонуклідів рослинами є неоднакове розміщення в грунті кореневих систем, і в результаті – неоднакового ступеня взаємодії коренів з найбільш забрудненим горизонтом ґрунту. Ефективне зниження надходження радіонуклідів у рослини може бути досягнуте у випадку переміщення тонкого верхнього, найбільш забрудненого горизонту (0-5 см), на дно борозни з оранкою відвальним плугом з передплужником. Глибока оранка повинна супроводжуватись обов’язковим внесенням органічних і мінеральних добрив, а у разі потреби – вапнуванням, з метою зниження надходження радіонуклідів у продукцію.

Серед факторів, які визначають рухомість радіонуклідів, можна виділити такі: 1) погодно-кліматичні умови; 2) властивості речовини, в складі якої радіонукліди надходять в біосферу; 3) фізико-хімічні властивості радіонуклідів; 4) склад, властивості та особливості генезису ґрунтів.

Прогнозування поведінки радіонуклідів у ґрунті ускладнюється тим, що усі вище названі групи факторів взаємопов'язані між собою.

Погодно-кліматичні умови впливають на інтенсивність міграції радіонуклідів в ґрунті. Тривалість періоду додатних температур і вологість ґрунту визначають час активної взаємодії радіонуклідів з ґрунтом. Набухання глинистих мінералів і подальше їх висушування може привести до необмінного поглинання катіонів.

Поведінка радіонуклідів у ґрунті та в біологічних ланцюгах залежить, в першу чергу, від знаку заряду іону, його маси й іонного радіуса. В цілому, чим вище заряд іону, тим сильніше він фіксується грунтами і утворює більш стійкі комплексні сполуки з органічними речовинами. Частина радіонуклідів фіксується у вигляді нерозчинних сполук, а частина поглинається ґрунтовим вбирним комплексом обмежено. Наприклад, стронцій-90 на 60-90% міститься у грунті в обмінній формі і легше мігрує, а стосовно цезію, то 70-75 % валового цезію фіксується необмінно і слабо мігрує по трофічних ланцюгах.

Стронцій-90 сорбується грунтами переважно в обмінній формі і відносно легко переходить у ґрунтовий розчин - від 75,5-100% стронцію десорбується з грунту розчинами солей. На відміну від стронцію, цезій-137 значно краще сорбується та утримується грунтами.

Цезій є хімічним аналогом калію, в грунтах поводить себе подібно до нього. Органічні та мінеральні колоїди, що складають грунтово-поглинальний комплекс, можуть необмінно фіксувати і добре утримувати іони цезію-13 7.

Поглинання радіоактивних ізотопів грунтами проходить за основними закономірностями іонного обміну. Поглинальна здатність грунту обумовлюється гранулометричним та мінералогічним складом, вмістом гумусу, реакцією ґрунтового розчину, що все разом впливає на міграцію у системі "грунт - ґрунтовий розчин". Механічний склад впливає на водні, повітряні, механічні та хімічні властивості. У міру зменшення розмірів механічних частинок збільшується їх вологомісткість. У фракціях пилу та мулу кількість вторинних мінералів збільшується. З підвищенням вмісту вторинних мінералів сорбційна здатність грунтів зростає. Крім того, на міграцію радіонуклідів у грунтах впливають ступінь диспергентності, кількість гумусу та обмінних катіонів у дрібних фракціях.

Кількість та якісний склад органо-мінеральних часток обумовлюють величину ємності поглинання ґрунтів та здатність грунтово-поглинального комплексу фіксувати радіонукліди. Якщо говорити про таку властивість грунту, як ємність поглинання, то, на думку ряду авторів, важливе значення має мінералогічний склад грунту і, в першу чергу, склад мулистої частини, що найбільш швидко трансформується і бере участь у постачанні рослин поживними елементами. Найнижчою ємністю катіонного обміну наділені дерново-підзолисті грунти легкого складу, які характеризуються низьким вмістом гумусу. Відомо, ще органічні колоїди грунту мають в декілька разів вищу поглинальну здатність, ніж мінеральні. Органічна речовина може не тільки зменшувати мобільність радіонуклідів, а й збільшувати її. Збільшення рухомості радіонуклідів при внесенні органічної речовини в забруднений грунт може відбуватись внаслідок утворення водорозчинних низькомолекулярних компонентів.

Характеризуючи гумус, необхідно відмітити його якісний склад. Слід пам'ятати, що якщо у гумусі переважають фульвокислоти, то міграція радіонуклідів з грунту в рослини посилюється. Таким чином, поглинання радіонуклідів грунтом залежить від вмісту гумінових кислот, а також від якісного складу ґрунтових мінералів, у першу чергу, від наявності гідрослюд та мінералів групи монтморіллоніту, що здатні необмінно фіксувати іони. На поглинання радіонуклідів разом з грунтово-поглинальним комплексом впливає і рН ґрунтового розчину. Дерново-підзолисті грунти відрізняються значною кислотністю, тому тут відмічається зростання частки водорозчинних і обмінних форм цезію-137. У зв'язку з цим в грунтах таких типів рухливість цезію-137 підвищується, зменшується міцність його фіксації у грунті і зростає інтенсивність надходження його у рослини. Внесення значних доз карбонатів у кислі дерново-підзолисті грунти зумовлює зниження інтенсивності входження цезію-137 у рослини.

Зміна реакції ґрунтового розчину з сильно кислої до нейтральної знижує рухомість радіоактивних цезію, стронцію та рубідію в 2...4 рази.

Зменшення концентрації радіонуклідів у ґрунтовому розчині призводить до значного зменшення радіонуклідів у рослинах, тому що між ступенем поглинання радіонуклідів грунтом і накопиченням їх рослинами існує зворотна залежність: фактори, які обумовлюють найбільше надходження радіонуклідів у грунтово - поглинальний комплекс, сприяють меншому накопиченню їх рослинами.